厦门大学杰青团队JACS：燃料电池新进展！

背景介绍

质结构纳米材料通过工程化的异质结构诱导相互作用，能够实现显著的催化增强。然而，这些增强效应的起源至今仍未被充分阐明，根本原因在于——当前构建模型体系以分离各种耦合效应的能力极为有限。

在异质结构催化剂中，界面处的多种效应（如配体效应、应变效应等）往往相互耦合、共同作用，使得研究者难以厘清各自对催化性能的独立贡献。这一问题长久以来制约着对结构-活性关系的深入理解，也阻碍了催化剂理性设计的发展。

全文概要

厦门大学黄小青、长春应用化学研究所刘伟和苏州大学邵琪等研究团队开发了一种受控于互扩散的原子置换（IC-AR）策略，实现了对两种不同金属间异质结构（i-HS）的可编程定制：(1-m)PdTe∥mPdBi Janus六方纳米片（JHPs）和(1-n)Pd₂₀Te₇∥nPdBi核-冠六方纳米片（CHPs）。通过精确调控反应动力学，前者实现了高度相干的异质界面以隔离配体效应，后者则引入了晶格畸变以研究应变效应。氧还原反应（ORR）研究表明，两者均呈现火山型活性趋势，其中具有4.1%界面晶格失配的低Bi负载CHPs表现出优于高Bi负载JHPs的催化性能。在阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）中，最优的0.69Pd₂₀Te₇∥0.31PdBi CHPs基膜电极组件实现了1.37 W cm⁻²的峰值功率密度和27.4 W mgPGM⁻¹的比功率，并在100小时内保持可忽略的功率密度损失。

本文要点

合成与结构：通过IC-AR策略，以r-Pd₂₀Te₇六方纳米片为前驱体，通过调控Bi前驱体注入量及添加Mo(CO)₆控制交换速率，分别合成了相分离的JHPs（精确晶格匹配）和核-冠CHPs（4.1%界面失配）。HAADF-STEM和EDS mapping证实了异质界面的形成及组分分布。

催化性能：在ORR中，0.69Pd₂₀Te₇∥0.31PdBi CHPs/C表现出最高活性，半波电位为0.945 V，质量活性达4.09 A mgPd⁻¹，优于0.38PdTe∥0.62PdBi JHPs/C及商业Pd/C。在AEMFCs中，其峰值功率密度（1.37 W cm⁻²）和比功率（27.4 W mgPGM⁻¹）显著超越现有先进催化剂。

机理阐释：XPS和XAS表明，Bi的引入导致电子从Bi转移至Pd，并产生拉伸应变。DFT计算揭示，JHPs体系中配体效应主导OH吸附能（ΔEᵅᵈˢ_OH）变化，呈现火山型趋势；而CHPs体系中应变效应作为配体效应的补充，在更低Bi含量下即可优化ΔEᵅᵈˢ_OH，促进*OH脱附，从而提升ORR动力学。

策略意义：该IC-AR策略为构建具有精确界面控制的金属间异质结构提供了可编程合成平台，通过解耦配体效应与应变效应，阐明了结构-活性关系，为高效能源转换催化剂的设计提供了新范式。

文献详情

Xuan Huang, Haoran Sun, Zhiyao Liang, et al. Isolating Coupled Effects by Interface Editing of Intermetallic Heterostructures for Fuel Cells, J. Am. Chem. Soc. (2026) DOI: 10.1021/jacs.6c03329

全文链接

https://doi.org/10.1021/jacs.6c03329