马丁院士/彭觅/张洪波JACS：亚纳米与三维Pt簇协同实现无溶剂制氢

北京大学马丁院士、彭觅与南开大学张洪波教授联合团队报道了一种在弯曲石墨烯包覆纳米金刚石（ND@G）载体上，通过构建兼具亚纳米级Pt簇（Ptn）与三维Pt簇（Ptc）的混合催化剂（Ptn+c/ND@G），实现了无溶剂条件下双环己基等多种环烷烃的高效脱氢产氢。该催化剂在230 °C下可实现双环己基完全脱氢至联苯，且循环稳定性优异。机理研究与密度泛函理论计算表明，Ptc位点对C-H键活化本征活性更高但易被芳烃产物毒化，而Ptn位点虽活化能力较弱但抗毒化能力强，且其生成的氢可通过载体介导的氢溢流削弱Ptc上产物吸附，从而实现活性位点再生与整体性能提升。该工作为高性能液体有机氢载体脱氢催化剂的设计提供了新思路。...[ 查看原文 ]